In 2010 speelde Harman vooral op de EGolf Professional Tour en eindigde in de top-10 in 11 van zijn 14 starts. Hij behaalde zijn eerste profoverwinning in de Manor Classic, waar hij met drie slagen verschil won. Hij speelde ook in drie Nationwide Tour evenementen in 2010. Zijn beste optreden kwam in de Stadion Athens Classic op UGA waar hij T-18e werd op zijn voormalige college course.
Harman stond bekend om een unieke situatie bij het Players Championship van 2012. Hij was de eerste alternate toen D.A. Points zich enkele minuten voor zijn tee time terugtrok. Spelpartners Carl Pettersson en Robert Garrigus hadden al afgetrapt en na overleg met de PGA stonden de toernooileiders Harman toe om alleen af te slaan voor de eerste ronde. Harman kreeg uiteindelijk een partner met Ryan Moore en Bud Cauley voor de tweede ronde nadat Paul Casey zich had teruggetrokken. Harman haalde de cut en werd T51.
Harman kwalificeerde zich later voor zijn eerste major, de 2012 U.S. Open. Zijn eerste PGA Tour overwinning was de 2014 John Deere Classic. In 2015 had Harman de 54 holes lead op het Travelers Championship, maar zou de play-off, gewonnen door Bubba Watson, met één slag missen en eindigde solo als derde.
Op 30 augustus 2015, op The Barclays at Plainfield Country Club in Edison, New Jersey, werd Harman de derde speler in de geschiedenis van de PGA Tour die twee aces in dezelfde ronde had.
Op 7 mei 2017 won Harman het Wells Fargo Championship gehouden op Eagle Point Golf Club in Wilmington, North Carolina, voor zijn tweede PGA Tour overwinning. Harman maakte een 28-foot putt op de 18e hole om te winnen met één slag voorsprong op Dustin Johnson en Pat Perez, die eindigden op 9-onder-par.
Harman had de 54-holes leiding bij het 2017 U.S. Open gespeeld op Erin Hills in Erin, Wisconsin. Hij ging de laatste ronde in met één slag voorsprong op drie spelers, op 12 onder par, en het was de eerste keer dat hij tijdens de laatste ronde in de finalegroep van een major had gespeeld. Hij eindigde op een gelijkspel voor de tweede plaats met Hideki Matsuyama, vier slagen achter winnaar Brooks Koepka, na een laatste ronde van 72.