W 2010 roku, Harman grał głównie w EGolf Professional Tour kończąc w top-10 w 11 z jego 14 startów. Swoje pierwsze zawodowe zwycięstwo odniósł na Manor Classic, gdzie wygrał trzema uderzeniami. W 2010 roku wystąpił również w trzech turniejach Nationwide Tour. Jego najlepszy występ miał miejsce w Stadion Athens Classic na UGA, gdzie zajął miejsce T-18 na polu swojej byłej uczelni.
Harman był znany z wyjątkowej sytuacji podczas Players Championship 2012. Był pierwszym zastępcą, gdy D. A. Points wycofał się na kilka minut przed swoim czasem gry. Partnerzy Carla Petterssona i Roberta Garrigusa mieli już za sobą tee off i po konsultacji z PGA, oficjele turnieju pozwolili Harmanowi wystartować samemu w pierwszej rundzie. Po wycofaniu się Paula Casey’a, Harman został ostatecznie dołączony do Ryana Moore’a i Buda Cauley’a w drugiej rundzie. Harman przeszedł do finału i zajął miejsce 51.
Harman zakwalifikował się później do swojego pierwszego turnieju major, U.S. Open 2012. Jego pierwszym zwycięstwem w PGA Tour był turniej John Deere Classic w 2014 roku. W 2015 roku Harman prowadził po 54 dołkach w Travelers Championship, ale nie zdołał wygrać playoffu, wygranego przez Bubbę Watsona, o jedno uderzenie i zajął samodzielne trzecie miejsce.
30 sierpnia 2015 roku, w The Barclays at Plainfield Country Club w Edison, New Jersey, Harman został trzecim graczem w historii PGA Tour, który miał dwa asy w tej samej rundzie.
7 maja 2017 roku Harman wygrał Wells Fargo Championship, który odbył się w Eagle Point Golf Club w Wilmington, w Karolinie Północnej, aby odnieść swoje drugie zwycięstwo w PGA Tour. Harman wykonał 28-stopowy putt na 18. dołku, aby wygrać o jedno uderzenie nad Dustinem Johnsonem i Patem Perezem, którzy zakończyli na 9-under-par.
Harman utrzymywał 54-dołkowe prowadzenie w 2017 U.S. Open rozgrywanym na Erin Hills w Erin, Wisconsin. Do rundy finałowej wszedł o jedno uderzenie wolniej od trzech graczy, z wynikiem 12 under par, i po raz pierwszy grał w grupie finałowej podczas rundy finałowej turnieju major. Po raz pierwszy grał w grupie finałowej podczas rundy finałowej. Zajął drugie miejsce wraz z Hideki Matsuyamą, cztery uderzenia za zwycięzcą Brooksem Koepką, po 72 uderzeniach w rundzie finałowej.