Im Jahr 2010 spielte Harman hauptsächlich auf der EGolf Professional Tour und beendete 11 seiner 14 Starts in den Top-10. Seinen ersten Profisieg errang er bei der Manor Classic, wo er mit drei Schlägen Vorsprung gewann. Außerdem nahm er 2010 an drei Events der Nationwide Tour teil. Seine beste Leistung zeigte er bei der Stadion Athens Classic an der UGA, wo er auf seinem ehemaligen College-Kurs den 18. Platz belegte.
Harman war für eine einzigartige Situation bei der Players Championship 2012 bekannt. Er war der erste Ersatzspieler, als D. A. Points nur wenige Minuten vor seiner Abschlagszeit zurückzog. Die Spielpartner Carl Pettersson und Robert Garrigus waren bereits am Abschlag und nach Rücksprache mit der PGA erlaubte die Turnierleitung Harman, alleine in der ersten Runde abzuschlagen. Harman bekam schließlich Ryan Moore und Bud Cauley als Partner für die zweite Runde zugeteilt, nachdem Paul Casey zurückgezogen hatte. Harman schaffte den Cut und wurde T51.
Harman qualifizierte sich später für sein erstes Major, die U.S. Open 2012. Sein erster Sieg auf der PGA Tour war 2014 bei der John Deere Classic. 2015 lag Harman bei der Travelers Championship nach 54 Löchern in Führung, verpasste aber das Playoff, das Bubba Watson gewann, um einen Schlag und wurde am Ende alleiniger Dritter.
Am 30. August 2015 wurde Harman im The Barclays at Plainfield Country Club in Edison, New Jersey, der dritte Spieler in der Geschichte der PGA Tour, der zwei Asse in der gleichen Runde hatte.
Am 7. Mai 2017 gewann Harman die Wells Fargo Championship im Eagle Point Golf Club in Wilmington, North Carolina, und holte sich damit seinen zweiten Sieg auf der PGA Tour. Harman machte einen 28-Fuß-Putt am 18. Loch, um mit einem Schlag Vorsprung vor Dustin Johnson und Pat Perez zu gewinnen, die mit 9 unter Par abschlossen.
Harman hielt die 54-Loch-Führung bei den U.S. Open 2017, die in Erin Hills in Erin, Wisconsin, gespielt wurden. Er ging mit einem Schlag Vorsprung von drei Spielern bei 12 unter Par in die Finalrunde und spielte zum ersten Mal in der Finalgruppe eines Majors in der Finalrunde. Er beendete das Turnier in einem Unentschieden für den zweiten Platz mit Hideki Matsuyama, vier Schläge hinter dem Sieger Brooks Koepka, nach einer Finalrunde 72.