En 2010, Harman a joué principalement sur le circuit professionnel EGolf en terminant dans le top 10 lors de 11 de ses 14 départs. Il a remporté sa première victoire professionnelle lors du Manor Classic où il a gagné par trois coups. Il a également participé à trois tournois du Nationwide Tour en 2010. Sa meilleure prestation a eu lieu lors du Stadion Athens Classic à UGA où il s’est classé T-18e sur le parcours de son ancienne université.
Harman s’est illustré par une situation unique lors du Players Championship 2012. Il était le premier remplaçant lorsque D. A. Points s’est retiré quelques minutes avant son heure de départ. Les partenaires de jeu Carl Pettersson et Robert Garrigus avaient déjà pris le départ et après avoir consulté la PGA, les officiels du tournoi ont autorisé Harman à prendre le départ seul pour le premier tour. Harman a finalement été associé à Ryan Moore et Bud Cauley pour le deuxième tour après le retrait de Paul Casey. Harman a passé le cut et a terminé T51.
Harman s’est ensuite qualifié pour son premier majeur, l’U.S. Open 2012. Sa première victoire sur le PGA Tour a été obtenue lors du John Deere Classic 2014. En 2015, Harman a détenu la tête du 54 trous au Travelers Championship, mais a manqué le playoff, remporté par Bubba Watson, d’un coup et a terminé troisième en solo.
Le 30 août 2015, à The Barclays at Plainfield Country Club à Edison, dans le New Jersey, Harman est devenu le troisième joueur de l’histoire du PGA Tour à avoir deux aces dans le même tour.
Le 7 mai 2017, Harman a remporté le Wells Fargo Championship qui s’est tenu au Eagle Point Golf Club à Wilmington, en Caroline du Nord, pour sa deuxième victoire sur le PGA Tour. Harman a réalisé un putt de 28 pieds au 18e trou pour gagner par un coup devant Dustin Johnson et Pat Perez, qui ont terminé à 9 sous la normale.
Harman a détenu la tête du 54e trou de l’US Open 2017 joué à Erin Hills, à Erin, dans le Wisconsin. Il a abordé le tour final avec un coup d’avance sur trois joueurs, à 12 sous le par, et c’était la première fois qu’il jouait dans le groupe final d’un majeur lors du tour final. Il a terminé à la deuxième place ex-aequo avec Hideki Matsuyama, à quatre coups du vainqueur Brooks Koepka, à la suite d’un dernier tour de 72.
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