Nel 2010, Harman ha giocato principalmente nell’EGolf Professional Tour finendo nella top-10 in 11 delle sue 14 partenze. Ha ottenuto la sua prima vittoria da professionista al Manor Classic dove ha vinto con tre colpi. Ha anche giocato in tre eventi del Nationwide Tour nel 2010. Il suo miglior risultato è arrivato allo Stadion Athens Classic at UGA dove si è piazzato T-18° sul percorso del suo ex college.
Harman era noto per una situazione unica al Players Championship 2012. Era il primo sostituto quando D. A. Points si è ritirato pochi minuti prima del suo tee time. I partner di gioco Carl Pettersson e Robert Garrigus avevano già iniziato a giocare e dopo aver consultato la PGA, i funzionari del torneo hanno permesso ad Harman di iniziare da solo il primo turno. Harman alla fine ha fatto coppia con Ryan Moore e Bud Cauley per il secondo round dopo il ritiro di Paul Casey. Harman ha fatto il taglio e ha finito T51.
Harman si è poi qualificato per il suo primo major, lo U.S. Open del 2012. La sua prima vittoria nel PGA Tour è stata il John Deere Classic del 2014. Nel 2015, Harman ha tenuto la testa della 54 buche al Travelers Championship, ma avrebbe mancato il playoff, vinto da Bubba Watson, per un colpo e ha finito in terza posizione.
Il 30 agosto 2015, al The Barclays at Plainfield Country Club di Edison, New Jersey, Harman è diventato il terzo giocatore nella storia del PGA Tour ad avere due aces nello stesso round.
Il 7 maggio 2017, Harman ha vinto il Wells Fargo Championship tenutosi all’Eagle Point Golf Club di Wilmington, North Carolina, per la sua seconda vittoria nel PGA Tour. Harman ha realizzato un putt di 28 piedi alla 18esima buca per vincere di un colpo su Dustin Johnson e Pat Perez, che hanno terminato a 9-under-par.
Harman ha tenuto il vantaggio di 54 buche all’U.S. Open 2017 giocato a Erin Hills a Erin, Wisconsin. È entrato nel giro finale con un colpo di vantaggio su tre giocatori, a 12 sotto il par, ed è stata la prima volta che ha giocato nel gruppo finale di un major durante il giro finale. Ha finito in un pareggio per il secondo posto con Hideki Matsuyama, quattro colpi dietro il vincitore Brooks Koepka, dopo un giro finale 72.