Em 2010, Harman jogou principalmente no EGolf Professional Tour terminando no top-10 em 11 dos seus 14 inícios. Ganhou a sua primeira vitória profissional no Manor Classic, onde ganhou por três tiros. Também jogou em três eventos da Nationwide Tour em 2010. A sua melhor exibição foi no Stadion Athens Classic na UGA, onde colocou T-18º no seu antigo curso universitário.
Harman era conhecido por uma situação única no Campeonato de Jogadores de 2012. Ele foi o primeiro suplente quando D. A. Points se retirou minutos antes do seu tempo de tee. Os parceiros de jogo Carl Pettersson e Robert Garrigus já tinham jogado e depois de consultarem a PGA, os oficiais do torneio permitiram que Harman jogasse sozinho na primeira ronda. Harman acabou por se associar a Ryan Moore e Bud Cauley para a segunda ronda, depois de Paul Casey se ter retirado. Harman fez o corte e terminou o T51.
Harman qualificou-se mais tarde para o seu primeiro grande torneio, o Open dos Estados Unidos de 2012. A sua primeira vitória na PGA Tour foi o John Deere Classic de 2014. Em 2015, Harman manteve a liderança dos 54 buracos no Travelers Championship, mas falharia o playoff, ganho por Bubba Watson, por uma pancada e terminado em terceiro lugar a solo.
Em 30 de Agosto de 2015, no The Barclays at Plainfield Country Club em Edison, New Jersey, Harman tornou-se o terceiro jogador na história da PGA Tour a ter dois ases na mesma ronda.
Em 7 de Maio de 2017, Harman ganhou o Campeonato Wells Fargo realizado no Eagle Point Golf Club em Wilmington, Carolina do Norte, pela sua segunda vitória na PGA Tour. Harman fez um putt de 28 pés no 18º buraco para ganhar por uma tacada sobre Dustin Johnson e Pat Perez, que terminou com 9 abaixo de par.
Harman manteve a liderança de 54 buracos no U.S. Open de 2017 jogado em Erin Hills em Erin, Wisconsin. Ele entrou na ronda final com uma pancada de vantagem de três jogadores, aos 12 abaixo do par, e foi a primeira vez que jogou no grupo final de um grande jogador durante a ronda final. Terminou em em empate pelo segundo lugar com Hideki Matsuyama, quatro pancadas atrás do vencedor Brooks Koepka, após uma ronda final de 72,