En 2010, Harman jugó principalmente en el EGolf Professional Tour terminando en el top-10 en 11 de sus 14 salidas. Consiguió su primera victoria profesional en el Manor Classic donde ganó por tres golpes. También jugó en tres eventos del Nationwide Tour en 2010. Su mejor actuación se produjo en el Stadion Athens Classic de la UGA donde quedó T-18 en su antiguo campo universitario.
Harman fue conocido por una situación única en el Players Championship 2012. Fue el primer suplente cuando D. A. Points se retiró minutos antes de su hora de salida. Los compañeros de juego Carl Pettersson y Robert Garrigus ya habían salido y, tras consultar con la PGA, los responsables del torneo permitieron a Harman salir solo en la primera ronda. Finalmente, Harman se asoció con Ryan Moore y Bud Cauley para la segunda ronda tras la retirada de Paul Casey. Harman pasó el corte y terminó T51.
Harman se clasificó más tarde para su primer major, el Abierto de Estados Unidos de 2012. Su primera victoria en el PGA Tour fue el John Deere Classic de 2014. En 2015, Harman mantuvo el liderato en los 54 hoyos del Travelers Championship, pero se perdería el desempate, ganado por Bubba Watson, por un golpe y terminó en tercera posición en solitario.
El 30 de agosto de 2015, en The Barclays at Plainfield Country Club en Edison, Nueva Jersey, Harman se convirtió en el tercer jugador de la historia del PGA Tour en conseguir dos aces en la misma ronda.
El 7 de mayo de 2017, Harman ganó el Wells Fargo Championship celebrado en el Eagle Point Golf Club en Wilmington, Carolina del Norte, para conseguir su segunda victoria en el PGA Tour. Harman embocó un putt de 28 pies en el hoyo 18 para ganar por un golpe sobre Dustin Johnson y Pat Pérez, que terminaron con 9-bajo par.
Harman mantuvo el liderato en los 54 hoyos del U.S. Open 2017 jugado en Erin Hills en Erin, Wisconsin. Entró en la ronda final con un golpe de ventaja sobre tres jugadores, con 12 bajo par, y era la primera vez que jugaba en el grupo final de un major durante la ronda final. Terminó en un empate en el segundo puesto con Hideki Matsuyama, a cuatro golpes del ganador Brooks Koepka, tras una ronda final de 72.